本研究针对水系锌离子电容器(ZICs)碳质阴极中赝电容诱导超快动力学的起源不明、传统研究仅以阳离子反应解释而忽视阴离子贡献等问题,通过合成纤维素衍生的N/P共掺杂碳(CNPC)阴极材料,并结合先进电化学分析、密度泛函理论(DFT)计算与原位表征,系统阐明了碳阴极中的双离子赝电容存储机制。其亮点在于:CNPC基ZIC实现了308.5 F g-1的高比电容、109.7 Wh kg-1的能量密度和10.0 kW kg-1的功率密度,并在5 A g-1下循环20000次后保持96.6%的电容、在10 A g-1下循环65000次后仍保持89.2%的优异耐久性;研究证实超快动力学由赝电容存储主导,并揭示了Zn2+和SO42-在协同的O、N、P活性位点上发生可逆双离子化学吸附的机制;此外,基于CNPC的准固态ZIC表现出2.43 mV h-1的超低自放电率,归因于P物种在阴离子吸附后增强结构稳定性的独特作用,为开发具有超快动力学的下一代ZICs阴极提供了基础设计原则。
文章标题:Unraveling the Pseudocapacitive Dual-Ion Storage Mechanism in Carbon Cathodes with Ultrafast Reaction Kinetics
期刊:Advanced Functional Materials
通讯作者:李爽、章日光
第一作者:马学东、曹荣
文章链接:https://doi.org/10.1002/adfm.75240
资助:国家自然科学基金(22472130、U23A20132)和太原理工大学清洁高效利用煤炭国家重点实验室(MJNYSKL202407)