本研究针对多相催化中金属-载体界面(MSI)精准构建难、可还原载体(如CeO2)氧空位生成受限、Cu/CeO2催化剂中Cu与氧空位协同界面作用机理及定量关联不明确,以及传统制备方法界面接触难控、易烧结等问题,通过采用一锅电纺法合成了Cu@CeNF催化剂,成功构建了兼具强金属-载体相互作用(SMSI)与丰富氧空位的高密度稳定Cun-Ov协同界面位点,从而解决了低温CO2加氢反应中活性位点构建与稳定性的难题。其亮点在于:低温催化性能优异,350℃时CO2转化率达28.9%(CO选择性99.9%),远超共沉淀法制备的Cu/Ce-CP(4.5%),且在高GHSV下可稳定运行228小时;通过调控Cu的d带中心靠近费米能级,促进了界面电荷转移,强化了CO2活化、甲酸盐中间体生成及CO脱附,明确了氧空位工程与催化性能的定量关联;并提出了金属-氧空位界面工程策略,为低碳能源转化领域高效Cu基催化剂的设计提供了新范式。
文章标题:Engineering of Metal-Support Interfaces and Cun-Ov Synergistic Sites in Cu/CeO2 Catalyst for Enhanced Low-Temperature CO2 Hydrogenation
期刊:ACS Catalysis
通讯作者:定明月、章日光、田鑫
第一作者:张炳震
文章链接:https://doi.org/10.1021/jacs.6c13528
资助:国家重点研发计划(2022YFA1504700)、国家自然科学基金(52276134、51906076和U23A20132)、江苏省基础研究计划(BK20241812)、中央高校基本科研业务费(2042025kf0007)以及深圳市科技计划(JCYJ20240813111359004)