本文探究了Y沸石封装PdCu合金催化剂中PdCu合金–沸石酸性位协同作用与CO₂加氢制乙醇催化性能的构效关系。研究发现，将PdCu合金封装于Y沸石中可空间解耦H₂活化（PdCu合金位点）与CH₃OH活化（Y沸石Brønsted酸位，BAS），并借助封装限域效应促进均匀PdCu合金形成及金属-沸石电子相互作用。最优Pd_1.3Cu@Y在200°C、4 MPa下实现乙醇选择性93.2%、时空产率209.3 mg gcat^-1 h^-1和CO₂转化率8.98%，10次循环中乙醇STY>200 mg gcat^-1 h^-1、选择性约94%，显著优于负载型PdCu/Y及多数已报道多相催化剂。原位DRIFTS与DFT表明，反应遵循甲醇介导路径：CO₂加氢经HCOO、CH₃O生成CH₃OH，BAS促进CH₃OH的C–O键断裂生成CH₃，随后CH₃与CO₂耦合生成关键CH₃COO并加氢为乙醇；PdCu合金促进H₂解离和H溢流形成BAS，而Si-O(CH₃)-Al构型抑制*CH₃深度加氢成CH₄，从而同步实现可控C-C偶联和增强C-O键断裂。基于此认识，该合金-沸石协同催化策略为高效CO₂加氢制高值多碳产物及复杂反应网络解耦提供了可行设计思路。

文章标题：Synergetic catalysis via zeolite-encapsulated PdCu alloy for highly efficient CO₂ hydrogenation to ethanol

期刊：National Science Review

通讯作者：定明月，许狄，章日光

第一作者：许狄，宋少佳

文章链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwag303

资助：中国国家重点研发计划（2022YFA1504700）、中国国家自然科学基金（22308266、U21A20317和U23A20132）以及湖北省创新组（2022CFA017）的支持。