本文探究了Co/MnO_x催化剂中Co-Mn界面位点驱动的反应诱导Co纳米簇表面重构与CO₂加氢选择性的构效关系。研究发现，2Co/MnO_x在CO₂加氢过程中形成桥连Co-C-O-Mn界面位点，促进CO化学吸附、C-O键断裂及CO歧化，生成的C原子迁移覆盖Co纳米簇表面，削弱CO吸附并抑制其中间体加氢，使主产物由CH₄转向CO，CO/CH₄比由0.89提升至13.4。该重构依赖MnO_x强亲氧性、Co亲碳性及适中Co负载，在1Co/MnO_x、5Co/MnO_x及TiO₂、SiO₂负载Co催化剂上不显著；500°C H₂处理可去除表面碳并恢复CH₄选择性。DFT计算进一步表明，Co/MnO界面显著降低CO解离能垒，而碳修饰界面提高CO解离和加氢能垒。基于此认识，2Co/MnO_x在400°C、18 h反应后实现约94% CO选择性，为通过反应气氛诱导表面重构精准调控Co纳米簇催化选择性提供了新策略。

文章标题：Reaction-Induced Modification of Co Nanoclusters Driven by Co-Mn Interfacial Sites to Control Selectivity in CO₂ Hydrogenation

期刊：Nat Commun

通讯作者：康辉，刘岳峰，章日光

第一作者：康辉

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-026-70328-z

资助：中国国家重点研发计划（2024YFB4006600至Y.L.）、中国国家自然科学基金（22502018至H.K.，22472168至Y.L.和U23A20132至R.Z.）、中国四川科技工程（2025ZNSFSC0901至H.K.）、辽宁省自然科学基金会（2024-MSBA-57至Y.L.）的资助。大连科技创新基金（2024JJ12RC034至Y.L.）、大连化物理研究所（DICP I202421至Y.L.）、榆林清洁能源创新研究院能源革命S&T项目（E411030705至Y.L.）以及中国博士后科学基金（2024M762752至L.L.）