本研究针对乙烷直接脱氢（EDH）制乙烯传统催化剂开发长期依赖试错法、效率低下的问题，通过构建“DFT计算—机器学习预测—实验验证”三位一体的研究框架，系统考察了204种杂原子掺杂石墨烯负载的V/Cr/Ni/Pd单原子催化剂（SACs）在EDH反应中的性能，实现了对金属中心及其配位环境的优化设计。其亮点在于：揭示了不对称配位结构（尤其是Cr-CN₃构型）因诱导局域电荷极化而显著降低C–H键断裂能垒的机制；证明了GBRT算法在七种机器学习模型中表现最优，能准确预测外部测试体系Pd SACs的稳定性（R²=0.898）和催化活性（R²=0.848）；通过Lasso回归构建了与EDH活性强线性相关（R²=0.76）的通用描述符φ’；并最终经实验证实Cr-CN₃ SAC具有最高的C2H6转化率（18.81%）和较低的失活速率常数（k_d=0.02 h^-1）。

文章标题：Predictive Design of Single-Atom Catalysts for Ethane Dehydrogenation: A DFT-ML-Experimental Approach to Optimize Metal Identity and Its Coordination Environment

期刊：ACS Catalysis

通讯作者：章日光，宋少佳，王与涵

第一作者：曹雅洁

文章链接： https://doi.org/10.1021/acscatal.6c04430

资助：国家科技重大专项（2024ZD0606500）、国家自然科学基金区域创新发展联合基金（U23A20132）、国家自然科学基金（22408119、2250082563）和山西省回国留学人员科研活动资助项目（20250008）