本工作主要研究的是HZSM-5分子筛中不同孔道Brønsted酸位点对丙烷脱氢芳构化反应性能及芳烃产物扩散行为的影响。研究采用密度泛函理论（DFT）与分子动力学（MD）相结合的方法，分别构建交叉孔腔T12位、直孔道T8位和正弦孔道T10位的Brønsted酸模型，系统考察了丙烷脱氢、丙烯聚合、C₆烯烃环化与脱氢等关键反应，并通过微观动力学、吸附熵、相互作用区域指示函数（IRI）、均方位移和自扩散系数分析，揭示孔道限域效应及酸位分布对本征反应和苯扩散的协同影响。结果表明，不同孔道中的酸位对丙烷生成丙烯的能力影响较小，4-甲基-1-戊烯是丙烯聚合过程中最可能形成的C₆烯烃中间体；位于交叉孔腔的T12位和直孔道的T8位对C₆烯烃脱氢具有较高活性，其中T12位还能够同时促进丙烯聚合和C₆烯烃环化，更有利于苯的形成。孔道对反应物的限域作用越强，越容易限制其向过渡态构型转变，从而提高脱氢能垒；相比T12和T8位，位于正弦孔道的T10位更有利于苯沿直孔道扩散。本研究的特色在于将复杂反应网络的本征活性与产物扩散过程纳入统一分析框架，并从酸位点位置、孔道限域和传质约束三个层面建立构效关系。创新性地利用吸附熵和IRI定量表征孔道限域程度，同时结合MD揭示苯扩散的各向异性，提出通过调控不同孔道中的酸位分布，实现反应活性与产物扩散协同优化的催化剂设计策略，为高性能HZSM-5丙烷脱氢芳构化催化剂的理性设计提供了理论依据。

文章标题：Unraveling the catalytic roles of Brønsted acid in different pore channels for propane dehydroaromatization: Effects of pore channel confinement and diffusional constraints

期刊：Chemical Engineering Science

通讯作者：张宇鹏，凌丽霞

第一作者：张辉

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2026.124425

资助：国家自然科学基金（22278296）、国家自然科学基金区域创新发展联合基金重点项目（U22A20430）和山西省自然科学基金（20210302123094）