本工作通过构建Cu–Fe双金属/P25催化体系,研究了TiO2晶相结构对合成气(CO+H2)制低碳醇性能的影响及其作用机制。结果表明,P25中锐钛矿-金红石相协同可显著提升Cu、Fe活性组分的分散度,并通过更强的金属-载体相互作用促进电子由载体向Cu⁰和FeCX活性位转移,从而同时增强CO吸附、解离与非解离插入能力,促进CHₓ、CHO和HCOO等关键中间体生成。最终,CuFe/P25催化剂实现了35.0%的CO转化率、61.4%的低碳醇选择性和21.5%的低碳醇收率,其低碳醇收率分别是纯锐钛矿和纯金红石TiO₂负载催化剂的31倍和3倍。该研究说明,调控载体晶相组成是提升合成气制低碳醇催化性能的有效途径。

图为Cu–Fe/TiO2催化剂中载体晶相结构对合成气制低碳醇性能的影响示意图及对比结果。左图示意了在锐钛矿/金红石混相TiO2(P25)载体上,载体与金属之间增强的相互作用促进电子向Cu⁰和FeCX活性位转移,从而有利于CO加氢转化为低碳醇。右图比较了不同TiO2晶相负载CuFe催化剂的低碳醇收率:与纯锐钛矿TiO2和纯金红石TiO2负载催化剂相比,CuFe/P25表现出最高的CO转化率(35%)、低碳醇选择性(61%)和低碳醇收率,表明锐钛矿–金红石异相结协同作用显著提升了催化性能。
文献标题:SynthesisofLow-CarbonAlcoholsfromSyngasoverCu−Fe/TiO2 CatalystswithanAnatase−RutileJunction
期刊:ACS Catalysis
通讯作者:王宝俊,张阳,王军刚
第一作者:周子光
文章链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.5c08901
资助:国家自然科学基金(批准号:22202021、22279155)、中国博士后科学基金(批准号:2024M760704)、国家重点研发计划(批准号:2021YFA1502804)、国家自然科学基金重点项目(批准号:21736007)、煤转化国家重点实验室开放课题(批准号:2022BWZ003)、山西省重点研发计划(国际科技合作)项目(批准号:2212402430)以及浙大院先进材料与化工研究所(批准号:2022SX-FR01)的联合资助。