该研究报道了一种钯-铜杂化催化剂,其利用溢流介导的活性氢(H*)再分布机制。氢从H*覆盖度高的钯(Pd)溢流至H*覆盖度低的铜(Cu),实现了H*的再分配:Pd的H*覆盖度降低可抑制HER同时保持高效的EAH,而Cu的H*可利用性提高可促进EAH且不会引发显著的HER。将这些催化剂集成到质子交换膜电解槽的阴极和阳极后,实现了超过100小时的乙胺电合成和甲酸电氧化,在创纪录的低能耗(3.55 kWh kgethylamine⁻¹)下获得了优异的乙胺产率(6160.0 ± 119.1 mmol gcat⁻¹ h⁻¹)和法拉第效率(94.2 ± 1.6%)。该工作标志着可持续乙胺电合成技术的重要进展。

图中所示催化剂通过结合钯的高 H覆盖度与铜的低 H覆盖度,实现钯向铜的氢溢流;该过程可降低钯表面 H覆盖度以减少 H₂演化,同时提高铜表面 H可用性以促进乙胺产率。将其应用于质子交换膜电解槽后,有效提升了乙胺生产速率、抑制了 HER 反应,并提高了能源效率。
文献标题:Spillover-Mediated H* Redistribution Promotes Electrocatalytic Acetonitrile Hydrogenation in PEM Reactors
期刊:Angewandte Chemie International Edition
通讯作者:章日光,孔杰,李家源
第一作者:韩冰莹,刘烨,黄珊
文章链接:https://doi.org/10.1002/anie.202512654
资助:区域创新与发展联合基金重点项目(U23A20132)、山西省基础研究计划‑自由探索类别项目(202203021212201)以及国家自然科学基金(22302158 和 22408261)。