该研究提出了一种Ce修饰且Ni溶出的钙钛矿催化剂0.2Ce-La_0.97Ni_0.4Cr_0.6O₃高效稳健的CH_₄-CO_₂重整，在800°C下CH₄和CO₂转化率分别达到87.4%和92.9%。此外，该独特催化剂表现出卓越的稳定性，在800小时内保持其优异活性。表征和密度泛函理论DFT研究表明，存在两种Ce物种：表面氧空位适中的CeO₂₋ₓ（Cesurf）和体相晶格Ce（Cebulk）。这些物种在甲烷干重整中发挥特定作用，其中Cesurf促进CO_₂吸附并抑制积碳，而Cebulk诱导晶格应变和Ni溶出，是贡献高活性和稳定性的关键因素。

a（111）取向的平板模型 以及偏析能——定义为将Ni和Cr在第一层与第三层之间交换时的能量变化。与CH2*中间体相关的反应在b图R-0Ce催化剂和c图R-0.2Ce催化剂上的自由能分布图。d图R-0Ce和e图R-0.2Ce催化剂表面的态密度及d带中心。f图R-0.2Ce催化剂的差分电荷密度。青色和黄色区域分别表示电子积累和电子耗尽。La、Ce、Cr、Ni和O原子分别用红色、黄色、紫色、绿色和蓝色表示。

文献标题：Ce-induced synergistic effect in exsolved perovskite catalyst for highly efficient and robust methane dry reforming

期刊：Nature Communications

通讯作者：孙志强、孙朝、章日光、Graham J. Hutchings

第一作者：郝晨存

文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-025-65619-w

资助：国家自然科学基金委员会（项目编号：52476144、42441835）；英国研究理事会下属工程与物理科学研究理事会（项目编号：EP/W014408/1）