该文献围绕丙烷脱氢(PDH)这一丙烯生产关键工业过程展开研究,针对沸石封装金属催化剂中表面硅烷醇引发的扩散限制问题,提出了正硅酸四乙酯(TEOS)介导的Silicalite-1沸石表面硅烷醇修复策略;该策略通过削弱丙烷与沸石表面的吸附作用、扩大外孔入口以提升活性位点可及性,同时促使钴活性位点形成缺电子状态以降低丙烷C-H键活化能垒,使改性后的CoOx-S1-0.3催化剂在600℃、纯丙烷进料条件下丙烯生成速率达86.6 mmol·gcat⁻¹·h⁻¹,较原始催化剂提升1.6倍且性能媲美顶尖钴基PDH催化剂,此外该策略还成功拓展至Fe基、Zn基催化剂体系证实了普适性,明确了沸石表面硅烷醇的双重调控作用,为优化沸石封装金属催化剂及设计高效PDH催化体系提供了重要支撑。
文献标题:Modulating Propane Dehydrogenation over Silicalite-1-Encapsulated CoOx Catalysts via Surface Silanol Engineering for Surface Barrier Control
期刊:ACS Catalysis
通讯作者:章日光,刘健
第一作者:宋少佳,马晓茹
文章链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.5c06612
资助:中国国家重点研发计划(项目编号:2021YFA1501301、2021YFC2901100)、国家自然科学基金(项目编号:22035009、22178381、22508284)、山东省重点研发计划(项目编号:2024CXGC010410)、碳中和研究院基金(项目编号:CNIF20240106)、绿色化工过程教育部重点实验室开放课题(项目编号:GCP2024005)以及湖北省新型反应器与绿色化学工艺重点实验室开放课题(项目编号:NRG202403)