合成气制取 C₂ 含氧化合物的选择性仍然面临巨大挑战。本研究合理构建了不同二维碳基基底（g-C₃N₄、GDY 和 C₂N）支撑的双原子 RhCo 催化剂，以提高 C₂ 含氧化合物的选择性。通过 DFT 计算研究了复杂的反应网络，并利用微动模型研究了物种覆盖率、反应温度和压力的影响。结果表明，RhCo/g-C3N4、RhCo/GDY 和 RhCo/C₂N 催化剂具有良好的结构稳定性。CHx(x=1-3) 单体的优先存在形式以及 CHx 单体和 C₂ 氧代物生成的活性和选择性与二维碳基材料支撑的双原子 RhCo 催化剂的配位环境密切相关。由于 g-C₃N₄ 的配位环境使得双原子 RhCo 团簇失去更多电子，d 带中心远离费米级，因此筛选出的 RhCo/g-C₃N₄ 催化剂对生成 C₂ 含氧化合物 CH₂CO 和 CH₃CO 具有优异的催化性能。这项工作为二维基底负载的双原子金属催化剂在合成气制取 C₂ 氧化合物中的构建提供了另一种途径，调整二维基底类型可以改变双原子金属位点的局部配位环境，进一步提高催化性能。

文章标题：Design of catalyst for syngas conversion to C₂ oxygenates via confining diatomic metal within the framework of 2D carbon-based materials

期刊：Fuel

通讯作者：章日光教授、王宝俊教授

第一作者：赵婉彤

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.fuel.2023.127858

资助：国家自然科学基金项目(No. 21736007和22078221)、山西省杰出青年科学基金项目(No. 20210302121005)