本研究系统研究了不同尺寸的S修饰Cu和Pd (Cu-S和Pd-S)纳米颗粒催化剂对C₂H₂半加氢反应的机理，并与纯Cu和纯Pd催化剂进行了比较，揭示了S原子和纳米颗粒尺寸对C₂H₂加氢反应的影响。本文构建了Cu_n和Pd_n(n=13、38、55)催化剂，其中Cu(111)和Pd(111)表面的纳米颗粒尺寸较大。结果表明，S改性Cu和Pd催化剂的C₂H₄生成活性与纳米颗粒尺寸呈倒火山型关系，而1,3-丁二烯选择性与改性Cu和Pd催化剂的纳米颗粒尺寸呈火山型关系。同时，Cu-S和Pd-S催化剂表面原子d带中心与C₂H₄生成活性呈倒火山关系。基于微动力学建模结果，筛选出了Cu(111)-S催化剂，在C₂H₂半加氢反应中表现出较好的催化性能。本研究可为金属催化剂的设计提供策略，通过S原子与金属簇之间的电子调制以及活性位点空间尺度的精细控制来优化C₂H₂半加氢的催化性能。

文章标题：Probing the roles of S atom and nanoparticle size over different sizes of S-modified Cu and Pd nanoparticles in regulating catalytic performance of acetylene Semi-hydrogenation

期刊：Chemical Engineering Science

通讯作者：王宝俊教授、章日光教授

第一作者：邵秀秀

链接：https://doi.org/10.1016/j.ces.2023.118494

资助：国家自然科学基金项目（Nos.22078221和21776193）,山西省杰出青年科学基金项目（No.202103021221005）