为了表征掺杂过渡金属的非配对 d 电子数（n_ud）与催化能力之间的关系，本文采用密度泛函理论（DFT）方法讨论了 CO 在单原子催化剂、装饰有 3d- 和 4d- 过渡金属的石墨烯和 N 修饰石墨烯上的解离途径。结果表明，装饰有 VIB 或 VIIB 副族过渡金属的单原子催化剂在活化 CO 方面比其他催化剂更活跃。从 IIIB 到 IB 副族，活化势垒呈现出明显的先减小后增大的趋势。根据过渡金属的 d 电子轨道排列，可以推断出掺杂过渡金属的 n_ud 值越大，单原子催化剂的催化能力越强。适度的 d 带中心（ε_d）和富电子配位环境也有利于提高单原子催化剂的催化性能。本研究发现为进一步研究和设计单原子催化剂提供了理论指导。

文章标题：Insights into the relationship between the CO activation over single-atom catalysts and the unpaired d-electronic number of doped transition metal

期刊：Applied Surface Science

通讯作者：王宝俊教授

第一作者：贾国荣

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158081.

资助：国家自然科学基金重点项目（21736007）